Nature：基于核磁共振信號的Pt單原子催化劑配位環境研究

負載型金屬催化劑可實現對反應性的卓越控制和高金屬利用率，接近分子系統的精確度。然而，準確解析局部金屬配位環境仍具挑戰性，阻礙了優化其設計以適應不同應用所需的結構-活性關系的發展。盡管電子顯微鏡可揭示原子分散情況，但用于多相催化的傳統光譜方法僅能提供平均結構信息。蘇黎世聯邦理工學院Christophe Copéret、Javier Pérez-Ramírez等人開發基于1??Pt固體核磁共振（NMR）的超寬線技術，結合蒙特卡洛模擬，定量解析鉑單原子催化劑（SACs）的配位環境、位點分布及動態演化規律，實現原子級精度表征。研究成果以“Coordination environments of Pt single-atom catalysts from NMR signatures”為題發表于Nature。

該研究主要創新點

1.技術突破：

首創低溫超寬線1??Pt NMR方法，將檢測時間從月級縮短至小時級，攻克低含量（~1 wt% Pt）SACs信號弱、譜線寬的難題。

2.定量模型創新：

建立化學位移張量參數（δ??/Ω/κ）與配位環境的映射關系，通過蒙特卡洛模擬將NMR譜轉化為“SAC指紋”，量化位點均勻性（σ、ρ參數）。

3.動態追蹤能力：

首次實時監測合成過程（如退火步驟中Cl?配體去除）及反應失活機制（乙炔氫氯化中Pt過度氯化導致失活），揭示結構-性能關聯。

4.普適性拓展：

成功應用于不同載體（N-摻雜碳、PTI、SiO?），為雙原子/團簇催化劑等復雜體系表征提供通用框架。

圖1：平面型Pt(11)位點的¹⁹⁵Pt NMR

圖2：靜態和MAS ¹⁹⁵Pt固態核磁共振表征

圖3：鉑配位環境的質量指標

圖4：可重復性、替代支持以及催化作用下的進化通過核磁共振（NMR）特征

論文地址：https://www.nature.com/articles/s41586-025-09068-x